Το 1952 έπαιξε για πρώτη φορά στον κινηματογράφο στην κωμωδία του Αλέκου Σακελλάριου Το στραβόξυλο.

Ακολούθησαν εμφανίσεις σε περίπου 100 ταινίες του παλιού ελληνικού κινηματογράφου και 20 του «κουλτουριάρικου», όπως αποκαλούσε τον Νέο Ελληνικό Κινηματογράφου. Ξεχωρίζει η συμμετοχή του στις ταινίες του Θόδωρου Αγγελόπουλου Ταξίδι στα Κύθηρα (1984), Ο Μελισσοκόμος (1986) και Το μετέωρο βήμα του πελαργού (1991). Τη δεκαετία του ’80, ακολουθώντας τη γενική τάση, έπαιξε σε πληθώρα βιντεοταινιών. Ο ίδιος θεωρούσε την ταινία του Γιώργου Σκαλενάκη Επιχείρηση Απόλλων (1968) ως την κορυφαία του κινηματογραφική στιγμή.

Ο Αθηνόδωρος Προύσαλης καθιερώθηκε ως καρατερίστας σε αγαπημένες κινηματογραφικές ταινίες, ενσαρκώνοντας κυρίως τον τύπο του μάγκα. Ο Ντίνος Δημόπουλος γράφει στο βιβλίο του Ένας σκηνοθέτης θυμάται (1998), για τον «μάγκα» του Προύσαλη: «Ο Νίκος Φέρμας ήταν ο δάσκαλος. Ο άλλος ο μαθητής, εξίσου αυθεντικός με τον δάσκαλο, αλλά πιο αλαφρύς, πιο ιπτάμενος, πιο ποιητικός. Ήταν ο Αθηνόδωρος Προύσαλης». Το 1990, ο Προύσαλης κέρδισε τιμητική διάκριση στο Φεστιβάλ Ελληνικού Κινηματογράφου Θεσσαλονίκης, για την ερμηνεία του στην ταινία Οι Αθηναίοι του Βασίλη Αλεξάκη.

Στην τηλεόραση πρωτόπαιξε το 1972 στην κωμική σειρά του Φώτη Λαζαρίδη Επειδή και διά ταύτα, που προβλήθηκε από το ΕΙΡΤ. Ακολούθησε η συμμετοχή του στην κοινωνική σειρά Ο Μεθοριακός Σταθμός, μια από τις μακροβιότερες σειρές της ελληνικής τηλεόρασης (1974-1981), ενώ ξεχώρισε στον ρόλο του «Αριστείδη» στο σίριαλ του ΑΝΤ1 Εγκλήματα (1998-2000).